¿Cuál es la diferencia entre clave única e índice con IsUnique = Sí?

Tengo una tabla con una clave principal, pero quiero que otras dos columnas estén restringidas para que la combinación de las dos siempre sea única.

(un ejemplo tonto: en una tabla de LIBROS, la columna IBAN es la clave principal, pero la combinación de las columnas Título y Autor también debe ser siempre única).

En el SQL Server Management Studio es posible crear un nuevo índice y establecer IsUnique en Sí, o puedo crear una nueva clave única.

¿Cuál es la diferencia entre los dos enfoques y cuál se adapta mejor para qué fines?

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