Вот как это должно выглядеть:

Попытки пока:

Использование градиентного фона плюс внутренний элемент, чтобы покрыть его и оставить только внешнюю «границу».фон явно не прозрачный.

body {
  background: #242424;
  height: 100%;
  width: 100%;
  margin: 0;
  padding: 0;
  box-sizing: border-box;
  font-family: sans-serif;
  color: #FFFFFF;
}

div {
  display: flex;
  flex-direction: column;
  justify-content: center;
  align-content: center;
  align-items: center;
  width: 100%;
  height: 100vh;
}

h1 {
  margin: 2em;
  text-align: center;
}

a {
  cursor: pointer;
  transition: ease-in-out,.2s,color;
}
a:hover {
  color: #DDD;
}

.nested {
  display: block;
  max-width: 20em;
  padding: 2px;
  overflow: hidden;
  border-radius: 2em;
  background: linear-gradient(to right, #00ff00 0%, #00e5ff 100%);
}
.nested span {
  display: inline-block;
  padding: 1em;
  text-align: center;
  background: #242424;
  border-radius: 2rem;
}
.nested span p {
  padding: 0 2em;
  margin: 0;
}

.pseudo {
  display: block;
  margin-top: 20px;
  position: relative;
  border-radius: 2em;
  padding: 1em 2em;
  background: #242424;
}
.pseudo:after {
  position: absolute;
  z-index: -1;
  top: -2px;
  bottom: -2px;
  right: -2px;
  left: -2px;
  background: linear-gradient(to right, #00ff00 0%, #00e5ff 100%);
  border-radius: 2em;
  content: '';
}

<div>
    <h1>Gradient + Border Radius</h1>
    <a class="nested"><span><p>ANOTHER ONE</p></span></a>
    <a class="pseudo">AND ANOTHER ONE</a>
</div>

С помощьюborder-image,углы не закруглены.

body {
  background: url(http://subtlepatterns2015.subtlepatterns.netdna-cdn.com/patterns/ignasi_pattern_s.png);
  height: 100%;
  width: 100%;
  margin: 0;
  padding: 0;
  box-sizing: border-box;
  font-family: sans-serif;
}

a {
  padding: 20px 40px;
  border-image: linear-gradient(to bottom right, #00aeef 0%, #7cc578 100%);
  border-image-slice: 1;
  border-radius: 10px;
}

div {
  display: flex;
  flex-direction: column;
  justify-content: center;
  align-content: center;
  align-items: center;
  width: 100%;
  height: 100vh;
}

h1 {
  margin: 2em;
  text-align: center;
}

a {
  text-decoration: none;
  font-weight: bold;
  color: black;
  cursor: pointer;
  transition: ease-in-out,.2s,color;
}
a:hover {
  color: #DDD;
}

<div>
    <h1>Gradient + [non working] Border Radius</h1>
    <a href="#">CLICK ME	</a>
</div>