Melhor maneira de adicionar uma nova coluna com numeração sequencial em uma tabela de dados existente

Eu tenho uma tabela de dados não vazia. Qual é a melhor maneira de adicionar outra coluna a ela com numeração sequencial iniciando em 1.

Eu tentei o seguinte código. Mas não funcionou.

DataColumn dc = new DataColumn("Col1");
dc.AutoIncrement = true;
dc.AutoIncrementSeed = 1;
dc.AutoIncrementStep = 1;       
dc.DataType = typeof(Int32);
dt.Columns.Add(dc);

A configuração de qualquer expressão ajudará nesse cenário?

Desde já, obrigado

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