La mejor manera de agregar una nueva columna con numeración secuencial en una tabla de datos existente

Tengo una tabla de datos no vacía. ¿Cuál es la mejor manera de agregarle otra columna que tenga numeración secuencial a partir de 1?

Intenté el siguiente código. Pero no funcionó.

DataColumn dc = new DataColumn("Col1");
dc.AutoIncrement = true;
dc.AutoIncrementSeed = 1;
dc.AutoIncrementStep = 1;       
dc.DataType = typeof(Int32);
dt.Columns.Add(dc);

¿Establecer alguna expresión ayudará en este escenario?

Gracias por adelantado

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