Semelhante à limitação do servidor da Web de desenvolvimento do Visual Studio (Cassini), de que apenas servidores no host local, eu tenho uma implementação do Serviço WCF necessária apenas no host local.

Eu não me importaria de outras máquinas terem acesso, exceto que o Firewall do Windows solicita que o programa escute na NIC voltada para o exterior. Como isso é necessário apenas internamente, eu preferiria restringir a configuração do lado do servidor do WCF para que ele não desarme o detector de firewall.

Ébinding.HostNameComparisonMode = HostNameComparisonMode.Exact a solução certa? Não vejo como isso é suficiente.

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Como a Cassini, essa implementação de serviço é um substituto para outra coisa que exige comunicação em rede. O cliente pode ser configurado para conectar-se ao servidor real ou à implementação falsa em execução no host local.