Вместо того, чтобы перебирать каждый символ, чтобы увидеть, какой он вам нужен, добавить индекс в список следующим образом:

     var foundIndexes = new List<int>();
     for (int i = 0; i < myStr.Length; i++)
     {
        if (myStr[i] == 'a')
           foundIndexes.Add(i);
     }