Eu tenho o seguinte elaborado, mas muito menos do que elegante. Eu gostaria de resolver isso com o ToDictionary, se possível. Obrigado por qualquer ajuda, pois sou bastante novo.

var excel = new ExcelQueryFactory(@"E:\MAHipotCepaStationProgram.xlsx");

//get list of program names
List<string> testNames = new List<string>();
testNames.AddRange(excel.Worksheet().ToList()
            .Where(s => s["Program #"].Value.ToString() == "Program Title")
            .Select(s => s[1].Value.ToString()));


//get list of program numbers
List<int> testNumbers = new List<int>();
testNumbers.AddRange(excel.Worksheet().ToList()
            .Where(s => s["Program #"].Value.ToString() == "Program #")
            .Select(s => Convert.ToInt32(s[1].Value)));

//combine them
Dictionary<int, string> programs = new Dictionary<int, string>();
for (int x = 0; x < testNames.Count-1; x++)
{
    if (!programs.ContainsKey(Convert.ToInt32(testNumbers[x])))
    {
        programs.Add(Convert.ToInt32(testNumbers[x]), testNames[x]);
    }
    else
    {
        testNumbers[x].Dump("Duplicate Found");
    }
}

programs.Dump("Dict");

É o mais perto que cheguei, mas não está certo. Erro: "Requer um receptor da sequência do tipo IEnumberable que não está computando comigo:

var excel = new ExcelQueryFactory(@"E:\MAHipotCepaStationProgram.xlsx");

Dictionary<string, string> programsDict = excel.Worksheet().ToDictionary<string, string>(
                                        e => e["Program #"].Value.ToString() == "Program Title")
                                            .Select(s => s[1].Value.ToString()),
                                        f => f.Where(d => d.Value.ToString() == "Program #").ToString());