myArr = array([4,1,88,44,3])
myNumber = 25
FindClosest(myArr, myNumber)
...
4, 44

Existe alguma maneira de encontrar os 2 números mais próximos de uma lista em um determinado número, de modo que um deles seja mais alto e o outro mais baixo?

Eu posso encontrar o número mais próximo:

min(myArr.tolist(), key=lambda x:abs(x-myNumber))