VB.Net LINQ - junção externa esquerda entre duas tabelas de dados - limite para uma linha

Eu tenho um problema com o LINQ no vb.net. Basicamente eu quero criar LEFT JOIN entre duas tabelas de dados.

Esta é a informação das duas tabelas de dados:

Dim vDT1 As New DataTable
vDT1.Columns.Add("Key")
vDT1.Columns.Add("Data1")
vDT1.Columns.Add("Data2")

vDT1.Rows.Add({"01", "DATA1_AAAA", "DATA2_AAAA"})
vDT1.Rows.Add({"02", "DATA1_BBBB", "DATA2_BBBB"})

Dim vDT2 As New DataTable
vDT2.Columns.Add("Key")
vDT2.Columns.Add("Data3")
vDT2.Columns.Add("Data4")

vDT2.Rows.Add({"01", "DATA3_AAAA", "DATA4_AAAA"})
vDT2.Rows.Add({"01", "DATA3_BBBB", "DATA4_BBBB"})
vDT2.Rows.Add({"01", "DATA3_CCCC", "DATA4_CCCC"})
vDT2.Rows.Add({"01", "DATA3_DDDD", "DATA4_DDDD"})

Dim vDRnull As DataRow = vDTsec.Rows.Add

Para conseguir o LINQ JOIN, tento usar a próxima frase:

From a In vDT1.AsEnumerable
Group Join bTemp In vDT2.AsEnumerable
On a.Field(Of String)("Key") Equals bTemp.Field(Of String)("Key")
Into Group From b In Group.DefaultIfEmpty(vDRnull)
Select a, b

Este é o resultado (mas eu quero remover as linhas vermelhas), eu só quero pegar a primeira ocorrência na segunda tabela:

Qualquer ajuda será apreciada!

Eu edito a questão com o método correto. Graças ao Jeff Mercado:

Dim vDT1 As New DataTable
vDT1.Columns.Add("Key")
vDT1.Columns.Add("Data1")
vDT1.Columns.Add("Data2")

vDT1.Rows.Add({"01", "DATA1_AAAA", "DATA2_AAAA"})
vDT1.Rows.Add({"02", "DATA1_BBBB", "DATA2_BBBB"})

Dim vDT2 As New DataTable
vDT2.Columns.Add("Key")
vDT2.Columns.Add("Data3")
vDT2.Columns.Add("Data4")

vDT2.Rows.Add({"01", "DATA3_AAAA", "DATA4_AAAA"})
vDT2.Rows.Add({"01", "DATA3_BBBB", "DATA4_BBBB"})
vDT2.Rows.Add({"01", "DATA3_CCCC", "DATA4_CCCC"})
vDT2.Rows.Add({"01", "DATA3_DDDD", "DATA4_DDDD"})

Dim vDRnull As DataRow = vDT2.Rows.Add

Dim vLINQ = From a In vDT1.AsEnumerable
    Group Join bTemp In vDT2.AsEnumerable
    On a.Field(Of Object)("Key") Equals bTemp.Field(Of Object)("Key")
    Into Group Let b = If(Group.FirstOrDefault Is Nothing, vDRnull, Group.FirstOrDefault)
    Select a, b

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