Ao tentar padronizar a plataforma para os desenvolvedores, uma das minhas necessidades seria comprometer o.git/config para que todos tenham a mesma configuração de CRLF sem esquecer de configurá-la manualmente.

Como faço para configurar isso?

Estou um pouco preocupado com toda essa negatividade contraautocrlf. Por que não remover esse recurso se não funcionar? Os criadores desse recurso são incompreendidos ou fizeram um experimento fracassado com ele e devem ser removidos para impedir que mais pessoas desperdiçam seu tempo (lendo a página de manual obscura, fazendo perguntas, respondendo a essas perguntas etc.).