¿Cuál es la forma más eficiente de crear un diccionario de dos columnas de Dataframe de pandas?

¿Cuál es la forma más eficiente de organizar el siguiente Dataframe de pandas:

datos =

Position    Letter
1           a
2           b
3           c
4           d
5           e

en un diccionario comoalphabet[1 : 'a', 2 : 'b', 3 : 'c', 4 : 'd', 5 : 'e']?