Como faço upload de arquivos grandes (> 25 MB) em um serviço da web?

Tenho um serviço da web que pega um byte [] e o salva.

Isso funciona bem para arquivos "pequenos", mas uma vez atingido um determinado tamanho, o serviço da web falha e retorna "A solicitação falhou com o status HTTP 404: Não encontrado."

Pelo que vi, parece ser uma configuração do IIS que limita o tamanho de um arquivo que pode ser publicado (para impedir ataques de negação de serviço). Tentei aumentar essa configuração, mas estou tendo problemas para determinar qual configuração e onde / como alguém a definiria. Estou usando o IIS7 e o serviço da web é feito em .net (asmx).

No web.config do serviço web, adicionei o seguinte (que parecia aumentar o tamanho do arquivo que pode ser aceito, mas não até o tamanho da configuração)

  <system.web>
     <httpRuntime executionTimeout="999999" maxRequestLength="2097151" />
     ...
  </system.web>

Quaisquer sugestões sobre onde (e como) aumentar o tamanho do arquivo que o serviço da Web seria muito apreciad